Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

1. 文章信息

標(biāo)題：Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO₂ with Strong Metal–Support Interaction

利用二維的二氧化硅納米片構(gòu)建強(qiáng)金屬-載體相互作用穩(wěn)定銅顆粒

頁(yè)碼：2104972，DOI：10.1002/advs.202104972

2. 文章鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972

3. 期刊信息

期刊名：Advanced Science

ISSN：2198-3844

2020年影響因子：16.806

分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：材料科學(xué)

4. 作者信息：第一作者是浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生王勝華和清華大學(xué)化工系博士后馮凱。通訊作者為浙江大學(xué)硅材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫威研究員以及清華大學(xué)化工系顏彬航副教授。

5. 正文實(shí)驗(yàn)部分寫了設(shè)備名稱如下：Flow reactor studies for CO2 hydrogenation under atmospheric pressure were carried out in a quartz tube reactor (CELGPPCM, Beijing China Education AU-LIGHT Co., Ltd., Figure S13, Supporting Information). Supporting information里Figure S13放了CEL-GPPCM流動(dòng)相反應(yīng)器的照片。

文章簡(jiǎn)介（以下內(nèi)容如果需要在網(wǎng)絡(luò)平臺(tái)發(fā)布，請(qǐng)注明“非原創(chuàng)”，謝謝?。?br style="padding: 0px; margin: 0px;" />

   很多銅基催化劑的高溫穩(wěn)定性不高，限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。由于載體的高豐度、低成本和成熟的制備工藝，Cu/SiO2基催化劑是眾多銅基催化劑中備受矚目的一種。之前已報(bào)道的穩(wěn)定性優(yōu)良的Cu/SiO2基催化劑的制備方法涉及腐蝕性

氨氣的蒸發(fā)、pH的精細(xì)調(diào)控以及表面活性劑的使用，且這些催化劑的使用溫度大多低于350℃，它們?cè)诟邷囟认碌姆€(wěn)定性依然是個(gè)未知數(shù)。因而開發(fā)低成本、易加工的具有高溫穩(wěn)定性的Cu/SiO2催化劑依然是個(gè)難點(diǎn)。

浙江大學(xué)材料學(xué)院硅材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫威和合作者針對(duì)這一問題利用二維硅構(gòu)建了一種耐高溫的Cu/2DSiO2催化劑：通過CuCl2乙醇溶液對(duì)CaSi2進(jìn)行剝離，原位生成了硅納米片包夾銅顆粒的結(jié)構(gòu)。通過對(duì)該結(jié)構(gòu)進(jìn)行煅燒，更是能在銅顆粒表面形成一層氧化膜，大大提高了其熱穩(wěn)定性。該Cu/2DSiO2催化劑在500℃的逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)中連續(xù)工作54小時(shí)活性都沒有下降。調(diào)整空速和反應(yīng)氣氛可以進(jìn)一步提高活性，達(dá)到近40%的轉(zhuǎn)化率或每小時(shí)幾個(gè)摩爾每克銅的活性。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Advanced Science上。

由CuCl2與CaSi2反應(yīng)得到的Cu/2DSiO2催化劑可以形成包夾結(jié)構(gòu)以及單質(zhì)Cu和單質(zhì)Si的界面，使得它們?cè)诤罄m(xù)的高溫氧化過程中更容易發(fā)生締合，形成強(qiáng)金屬-載體相互作用，從而大大提高了它們的高溫穩(wěn)定性。而在二維硅上浸漬Cu前驅(qū)體得到的Cuim/2DSiO2基催化劑由于一部分銅不能處于硅納米片層間，從而就失去了包夾結(jié)構(gòu)的限域作用，這部分銅在高溫下發(fā)生了團(tuán)聚，催化劑的穩(wěn)定性下降。而在普通SiO2上浸漬Cu前驅(qū)體得到的Cuim/SiO2基催化劑由于*失去了包夾結(jié)構(gòu)，所有的銅均處于載體的外表面，從而在高溫下發(fā)生了很嚴(yán)重的團(tuán)聚，活性下降迅速。相信這個(gè)工作也可以為其它高溫穩(wěn)定的金屬/2DSiO2基催化劑的設(shè)計(jì)提供一些參考。文章DOI : 10.1002/advs.202104972，原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972