溶劑誘導(dǎo)制備用于高效穩(wěn)定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣

1. 文章信息       

中文標(biāo)題：溶劑誘導(dǎo)制備具有豐富氧空位的 Cu/MnOx 納米片，用于高效穩(wěn)定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣

頁碼：122509   

DOI：10.1016/j.apcatb.2023.122509                  

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122509

3. 期刊信息

期刊名：Applied Catalysis B: Environmental       

ISSN：0926-3373       

2022年影響因子：24.319    

分區(qū)信息：JCR分區(qū)（Q1）,中科院1區(qū)TOP         

涉及研究方向：  化學(xué)  

4. 作者信息：第一作者是  廣西大學(xué)江善良，李暢浩 。通訊作者為 廣西大學(xué)趙禎霞教授 。

5. 光源型號(hào)：北京中教金源CEL-HXF300；光功率計(jì)型號(hào)：北京中教金源CEL-NP2000-2A

文章簡介：

光催化是一種具有良好發(fā)展前景的VOCs凈化技術(shù)，因?yàn)樗梢栽跍睾偷臈l件下處理VOCs。但是在光催化降解VOCs過程中，不可避免地面臨光利用率低、催化活性低的挑戰(zhàn)，這使得光催化技術(shù)難以對(duì)芳香類VOCs進(jìn)行去除。催化燃燒技術(shù)可以提供足夠的催化活性，實(shí)現(xiàn)對(duì)芳香類VOCs的降解，然而該技術(shù)需要消耗過多的能源來為催化反應(yīng)提供足夠的熱量。將光催化技術(shù)和熱催化技術(shù)的有機(jī)組合，為VOCs去除提供一種有效的途徑。它不僅繼承了光催化的優(yōu)點(diǎn)，而且可以實(shí)現(xiàn)對(duì)難以降解VOCs的有效去除?；谝陨闲枨?，光熱催化技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。

光熱催化技術(shù)通過整合光催化和熱催化的優(yōu)勢(shì)，以其出色的催化氧化能力受到廣泛關(guān)注。這種耦合技術(shù)利用太陽能作為光和熱源，克服了光催化中量子效率低和熱催化中能量消耗大的缺陷。此外，水蒸氣在實(shí)際的VOCs控制過程中是無處不在的，高濕環(huán)境會(huì)對(duì)催化劑的催化活性和穩(wěn)定性產(chǎn)生巨大影響。?

錳基氧化物是新興的過渡金屬氧化物晶體之一，具有豐富的儲(chǔ)量、可調(diào)控的價(jià)態(tài)和高豐度的氧物種等特性，在VOCs降解中具有優(yōu)異的熱催化活性。但傳統(tǒng)的塊狀氧化錳催化劑對(duì)光收集的能力不強(qiáng)，仍需要更高的能量補(bǔ)充激活氧空位以提高光熱催化活性。因此，設(shè)計(jì)具有高效降解能力和優(yōu)異耐水性的光熱催化劑是目前光熱催化VOCs降解的重點(diǎn)研究方向。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，廣西大學(xué)趙禎霞教授等人采用溶劑誘導(dǎo)降維策略調(diào)控甲醇與水的溶劑比例，構(gòu)建限域配位的“甲醇溶劑化殼層"，形成具有豐富氧空位和強(qiáng)抗?jié)衲芰Φ母呋钚噪p金屬錳基氧化物納米片(M-Cu/MnOx)。甲醇誘導(dǎo)了草酸錳的片狀結(jié)晶，構(gòu)建了具有豐富界面氧空位的納米片狀氧化錳，Mn3+|Mn4+氧化物多晶和缺陷的中微孔結(jié)構(gòu)(416.2 m2·g-1)。

同時(shí)，原位Cu摻雜有效地促進(jìn)了M-Cu/MnOx納米片中產(chǎn)生更多的不飽和金屬-O鍵和豐富的氧空位。界面上的氧空位加強(qiáng)了內(nèi)部電子傳輸能力，并通過加速e-/h+對(duì)的分離產(chǎn)生了更多的活性氧物種。Mn3+|Mn4+氧化物多晶被證明與Z型異質(zhì)結(jié)相匹配，可以提高M(jìn)n物種的氧化還原活性和穩(wěn)定性，并通過加速e-/h+對(duì)的分離促進(jìn)更多活性氧的產(chǎn)生。通過H2-TPR、O2-TPD和CO消耗曲線研究的光熱催化的協(xié)同效應(yīng)表明，M-Cu/MnOx納米片呈現(xiàn)出更高的激活還原能力和表面氧物種。在低能耗下M-Cu/MnOx具有優(yōu)異的甲苯光熱催化活性、良好的高濕耐受性和催化持久性。在RH＝80%和連續(xù)催化反應(yīng)（200 h）下，它實(shí)現(xiàn)了超高（92.8%）甲苯轉(zhuǎn)化率和深度礦化（84.4%）。“溶劑誘導(dǎo)降維"策略為VOCs凈化提供了一種高效、節(jié)能的途徑，有望為光熱催化VOCs的研究提供理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。?